南京大学实现大面积Cr5Te6薄膜中巨大的拓扑霍尔效应

南京大学电子科学与工程学院王学锋教授、张荣教授团队与合作者利用脉冲激光沉积技术，成功制备出大面积、高质量的非层状单晶铁磁薄膜Cr₅Te₆，并在该薄膜中观测到了迄今为止Cr_xTe_y材料体系中最大的拓扑霍尔效应，其拓扑霍尔电阻率高达1.6 μΩ·cm，且该效应可持续至近室温（270 K）。

拓扑霍尔效应是磁性材料中一种特殊的霍尔效应，通常由非共面自旋纹理（如磁斯格明子）所引起，其信号大小与自旋纹理的拓扑性质密切相关。拓扑霍尔效应不仅是探测磁性材料中拓扑磁结构的重要表征手段，也是实现新型低功耗自旋电子器件（如赛道存储器）的关键物理基础。然而，目前大多数具有拓扑霍尔效应的材料体系，其拓扑霍尔电阻率较小（~0.1 μΩ·cm），且通常仅在低温（< 100 K）下才能被观测到，这极大地限制了其实际应用。因此，探索具有巨大拓扑霍尔效应且能在较高温度下稳定存在的磁性材料体系，是当前自旋电子学领域的重要研究方向。

南京大学电子科学与工程学院王学锋教授、张荣教授团队与合作者利用脉冲激光沉积技术，成功制备出大面积、高质量的非层状单晶铁磁薄膜Cr₅Te₆，并在该薄膜中观测到了迄今为止Cr_xTe_y材料体系中最大的拓扑霍尔效应，其拓扑霍尔电阻率高达1.6 μΩ·cm，且该效应可持续至近室温（270 K）。

研究人员首先利用脉冲激光沉积技术，在SrTiO₃衬底上制备出大面积（5×5 mm²）的Cr₅Te₆薄膜（图1a）。Cr₅Te₆是一种自插层二元化合物，其化学式为Cr_1+δTe₂（δ = 0.67），属于CrTe₂自插层化合物家族的一员。该家族中与Cr₅Te₆化学计量比相近的自插层的CrTe₂二元化合物还包括Cr₅Te₈、Cr₃Te₄、Cr₇Te₈、CrTe等（0 < δ ≤ 1）。X射线衍射、拉曼光谱、积分差分相位衬度扫描透射电子显微术（iDPC-STEM）、电子能谱（EDS）与选区电子衍射（SAED）等结构表征不仅证实该Cr₅Te₆薄膜为单晶外延生长，还确认了Cr₅Te₆确切的化学计量比，且该非层状的晶体具有单斜相结构（图1b-e）。基本的磁性表征显示：薄膜的磁性易轴（易磁化方向）沿面内方向，与其自插层Cr的含量较高（δ = 0.67）有关；不同厚度的薄膜（20至80 nm厚）其居里温度都高达320 K，远大于其他化学计量比（如：CrTe₂、Cr₅Te₈、Cr₂Te₃）的居里温度；其饱和磁化强度在300 K时约为0.45 μ_B/Cr；且面内变温磁化曲线可明显观察到一个类似的奈尔特征温度~112 K（图2a），证明了Cr₅Te₆薄膜中铁磁相和反铁磁相的共存。

图1. 脉冲激光沉积技术制备大面积Cr₅Te₆单晶薄膜及其显微结构表征。

图2. Cr₅Te₆薄膜的磁性以及磁输运性能测试。

随后，研究人员专门对50 nm厚度的Cr₅Te₆薄膜霍尔器件进行磁输运性能测试（图2b），在不同温度霍尔电阻信号的矫顽场附近观测到了显著的凸起（hump）信号（图2c），初步判断为拓扑霍尔效应。为了验证拓扑霍尔信号的真实性，利用小回路（minor loop）霍尔测试的方法确认为真实的拓扑霍尔效应（图3a），排除了可能由双通道反常霍尔效应叠加所导致的拓扑霍尔信号假象。不同温度下磁场依赖的拓扑霍尔电阻率曲线显示，Cr₅Te₆薄膜中的拓扑霍尔电阻率在90 K时达到最大值1.6 μΩ·cm（图3b-d），该值是迄今为止在Cr_xTe_y材料体系中所观测到的拓扑霍尔信号的最大值。而且，该拓扑霍尔效应在近室温（270 K）的条件下依然能被观察到（图3c-f）。与大多数典型的具有手性自旋纹理的材料体系相比，在Cr₅Te₆薄膜中所发现的拓扑霍尔效应同时具有幅度值大和温度较高这两大优势，相关指标被总结在了图4中。这些优异的材料性能使得大面积Cr₅Te₆单晶薄膜具有非常突出的应用优势，从而为新型低功耗自旋电子器件的研制提供了一个全新的材料平台。

图3. Cr₅Te₆薄膜中显著的拓扑霍尔效应观察。

图4. 不同材料系统中拓扑霍尔电阻率随温度的依赖关系。

为了进一步揭示Cr₅Te₆铁磁薄膜中拓扑霍尔效应的起源，基于上世纪60年代Cr₅Te₆单晶块材中的中子衍射结果，研究人员勾画出了Cr₅Te₆在不同磁场强度下可能出现的自旋纹理图案。接着，理论合作者对该材料中的Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用进行了第一性原理计算，通过构筑2×1×1的Cr₅Te₆磁性原胞，并引入1.2%的Cr空位率，计算出了Cr₅Te₆体系中较大的DM相互作用能（约为0.42 meV），而CrTe体系的DM相互作用能则忽略不计，从而进一步证实了所提出的非共面自旋纹理诱导巨大的拓扑霍尔效应的可靠性。此外，对照控制实验也在一定程度上排除了二维磁斯格明子的存在以及热涨落对于手性自旋的可能贡献。因此，Cr₅Te₆薄膜中的拓扑霍尔效应可归因于面内铁磁与反铁磁结构之间的相互作用所导致的场致非共面自旋纹理。

总之，该工作重点研究了大面积、高质量场致非共面铁磁体Cr₅Te₆单晶薄膜的脉冲激光沉积制备，以及对其巨大拓扑霍尔效应的观察。拓扑霍尔电阻率在90 K温度下高达1.6 μΩ·cm，是当前Cr_xTe_y家族体系中所见文献报道的最大值，且拓扑霍尔效应可持续至近室温（270 K）。第一性原理计算进一步证实了该巨大的拓扑霍尔效应来源于面内铁磁与反铁磁结构之间的相互作用导致的场致非共面自旋纹理。该工作不仅为大面积制备碲化铬高温铁磁薄膜提供了一条可行的生长途径，而且也为基于手性自旋纹理的磁存储与自旋逻辑器件提供了一个理想的材料平台。未来研究将聚焦于薄膜质量的持续优化，以发现更高温及更强的拓扑霍尔电阻率，并在某些温度下观察可能存在的磁斯格明子或其他精细的拓扑磁结构。同时，采用电学手段调控薄膜的DM相互作用与拓扑磁结构也亟待研究人员进行更深入的研究。

该研究成果以“Observation of Colossal Topological Hall Effect in Noncoplanar Ferromagnet Cr₅Te₆ Thin Films”为题发表于国际著名期刊《Advanced Functional Materials》。南京大学王学锋教授、杨洪新教授（负责理论计算）和安徽大学葛炳辉教授（负责电镜表征）为该论文的共同通讯作者。南京大学博士后陈业全、中科院宁波材料所博士生朱英梅和安徽大学硕士生林仁菊为论文的共同第一作者。南京大学为论文第一完成单位。该项研究工作得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划和中央高校基本科研业务费等项目的资助。此外，南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省光电信息功能材料重点实验室以及微制造与集成工艺中心等研究平台对该工作也给予了重要支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202302984