💡这项突破是什么?
近日，环境学院王强教授团队完成的研究论文“Engineering Crystalline/Amorphous Interfaces for Enhanced CO2 Electroreduction”在化学领域期刊《Angewandte Chemie International Edition》（一区TOP，影响因子：16.1）上发表。
电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）目前已成为降低CO2排放、实现CO2资源化利用的一种极具前景的战略。在CO2RR的各种产物中，甲酸作为重要的化工原料具有广阔的应用市场。因此，铟基、锡基、铋基等产甲酸催化剂近年来备受关注。虽然，缺陷工程、元素掺杂等策略促进了催化剂性能的提升，但在工业级大电流密度（≥500 mA cm−2）下维持高产甲酸选择性依然是一个挑战。其中一个重要原因是在反应条件下氧化态的催化剂会被还原成金属态，从而导致催化剂CO2吸附能力减弱，竞争析氢反应增强。除了催化剂设计外，传统电解系统中阳极析氧反应（OER）动力学缓慢，产物O2经济价值相对较低，导致整个电解系统能耗高、经济效益低，也严重阻碍了CO2RR的工业化。
研究结果表明，不同于晶态In2O3在CO2RR过程中被完全还原为了金属In，通过溶剂调控策略合成的非晶态铟基催化剂InOx(OH)3−2x在反应中形成了稳定的晶态/非晶态In/InOH界面。该结构在较宽的电流密度范围（200至1200 mA cm−2）内产甲酸盐选择性超过93%，在800至1000 mA cm−2之间达到峰值98%。在200 mA cm−2下连续运行100小时，甲酸盐选择性仍然维持在90%左右，证明了该结构优秀的稳定性。机理研究表明，在CO2RR过程中，In-O结构容易被还原为金属In，而In-OH结构保持非晶态，从而形成了这种晶态/非晶态In/InOH界面。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，非晶相的存在促进了CO2的吸附，晶态/非晶态界面显著增强了与关键中间体*OCHO的结合，从而促进了CO2RR产甲酸盐。此外，研究证明了CO2还原与废弃聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料氧化耦合共同生产甲酸盐的可行性。与传统电解系统相比，该耦合系统能耗降低了34.7%，甲酸盐产率提高了49.7%。技术经济性分析表明，采用耦合策略可实现经济上的转亏为盈。此外，若将甲酸盐升级为二甲酸钾（KDF），该耦合系统每处理一吨CO2可产生2261.5美元的利润，进一步凸显该策略的应用潜力。
环境学院博士李秉坤为第一作者，王强教授和谢文富副教授为通讯作者，北京林业大学为文章第一完成单位。
该工作得到国家自然科学基金（No. 52470113, No. 52225003）、北京林业大学5-5工程研究创新团队项目（No. BLRC2023B04）、广东省能源转换材料与技术重点实验室（广东以色列理工学院）开放项目基金（No. MATEC2023KF007）的支持。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202509502
