💡这项突破是什么?
Mg-S化学反应是发生在导电基质和电解质之间的界面处的大多数界面反应。为了提高硫的利用率，应扩大导电碳基体/电解质/硫三相界面的重叠区域，并在三相界面引入合适的催化位，以促进Mg2+与S的结合，促进后续的硫/硫化物转化。同时需要注意的是，应设计合适的碳结构或催化位点，限制多硫化物的扩散，防止它们穿梭到镁负极侧形成“死硫”。还需要确保催化剂充分暴露而不被硫化物覆盖和钝化，以有效增强Mg-S电池的可逆性。双电层（EDL）由扩散层和亥姆霍兹层组成，其中亥姆霍兹层又分为内亥姆霍兹面（IHP）和外亥姆霍兹面（OHP）。通过添加催化中心，S正极表面的EDL组分被重构。由于催化剂对Mg2+的去溶剂化和吸附的催化作用，Mg(solvents)x2+结构将被吸引向正极/电解质界面移动。当Mg(solvents)x2+结构与S正极表面接触时，由于催化剂对未来转化反应的催化作用，Mg2+经历快速去溶剂化。与IHP中溶剂分子显著增加的空白样品相比，催化剂将大量游离Mg2+和多硫化物限制在三相界面，进一步加速了后续的硫/硫化物转化。
图3. 无/有催化剂的情况下正极/电解质界面处的EDL结构的示意图
与Li-S电池类似，Mg-S电池也遇到电化学动力学差和可溶性多硫化物穿梭的问题，导致低比容量、低循环寿命和低库仑效率。为了获得实用的高性能Mg-S电池，了解反应动力学显得非常重要。在硫/硫化物氧化还原反应的充放电过程中，从固态硫到液态多硫化物再到固态硫化镁的相变明显，反应势垒较大。同时，相变也导致缓慢的电化学动力学和可溶性多硫化物的积累。因此，有必要对可溶性多硫化物进行定点吸附，进而促进多硫化物的转化，“吸附+转化”的催化策略可以有效抑制多硫化物的穿梭，降低转化反应势垒，增强反应动力学。
图4. 催化硫/多硫化物转化的策略
以上论文成果的通讯作者为王健博士和蔺洪振研究员，第一作者为中国科学院苏州纳米所博士生关青华，论文以Prospect of Cascade Catalysis in Magnesium-Sulfur Batteries from Desolvation to Conversion Reactions为题，发表在Advanced Science期刊中。以上联合工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国博士后科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省重点研发计划、教育部重点实验室开放资金及德国洪堡基金等项目支持，受到了中国科学院苏州纳米所Nano-X的表征技术支持。
