高效电磁波吸收与热管理的协同集成是应对当前高频通信和智能电子设备发展中电磁干扰与散热挑战的关键，但两者对材料导电性与热导性的需求往往存在固有矛盾，难以统一。近日，化学与化工学院黄文欢教授课题组与合作者在电磁功能材料领域取得重要进展。团队创新性地提出了一种焓驱动的拓扑编程策略，利用高能N—N′键的爆炸式分解驱动配位框架发生自蔓延重构，在不依赖复杂模板和增材制造的前提下，将金属有机框架前驱体原位转化为具有类三周期极小曲面（TPMS）双连通拓扑结构的多孔碳网络。该材料具备可跨尺度调控的微/介/大孔分级结构，同时通过燃烧介导过程实现了钴纳米颗粒的高度均匀分散。进一步将所制备的Co@1,2,3,4-NC材料与聚酰亚胺复合，采用冷冻干燥技术构筑了超轻（~25 mg cm^-3）疏水气凝胶“City Guard I”，其类TPMS双连通骨架在提供连续电荷传输路径以增强介电损耗的同时，通过密集的异质界面和层级孔壁显著增强声子散射，有效抑制了热传输。实验结果表明，优化后的Co@1,2,3,4-NC在仅15 wt%的低填充量下实现了−53.97 dB的最小反射损耗和7.84 GHz的有效吸收带宽，覆盖X和Ku波段；所组装的气凝胶器件在80–220 °C宽温域内展现出优异的电磁屏蔽与隔热协同性能。该工作通过热力学–拓扑一体化设计，为智能城市背景下兼具电磁兼容与热管理功能的多功能材料开发提供了全新的范式。研究成果发表于学术期刊Advanced Materials，题为“Enthalpy-Driven Topological Programming of (TPMS)-LikeCarbon Networks”。

图1 焓驱动构筑类TPMS拓扑的整体思路。通过含能前驱体释放能量，引导Co@X-NC材料形成缺陷丰富、界面密集的双连续碳骨架，并展示其在电磁衰减和热传输抑制中的作用

图2 Co@X-NC系列的拓扑编程过程。a. 不同配体形成焓对应的微结构重构。b. 2D切片、3D模型、拓扑结构与截面轮廓，显示材料从Schwarz P到HG型网络的连续演化

图3 Co@X-NC 的同步辐射表征与密度泛函理论（DFT）计算。a Co箔、Co Pc、Co@1,3-NC、Co@1,2-NC、Co@1,2,4-NC、Co@1,2,3-NC 及 Co@1,2,3,4-NC 的 k² EXAFS谱的小波变换；b Co K 边 XANES谱；c Co箔、Co Pc及上述各 Co@X-NC 样品的 Co K 边 k² 加权 EXAFS 谱；d Co@1,2,3,4-NC 的三维等值面显示的电荷密度差（CDD）；e Co@1,2,3,4-NC 的电子局域函数（ELF）图；f Co@1,2,3,4-NC 的静电势（ESP）等值面；g Co@1,2,3,4-NC 的能带结构；h Co@1,2,3,4-NC 的态密度（DOS）曲线；i Co@1,2,3,4-NC 的局域态密度（LDOS）

图4 Co@X-NC的微结构与电磁响应。a,c. TEM和AC-TEM显示Co@1,2,3,4-NC的多孔骨架和钴物种分散。b,d,e. 电子全息呈现磁通闭合、界面电荷分布和磁化矢量。f-h. Poynting矢量和能量密度模拟说明电磁能在材料内部快速衰减。i. 不同类TPMS拓扑下的电磁传播模式演化

图5 介电、磁损耗与极化弛豫机制。a. 电磁场作用下偶极取向和能量耗散示意。b-e. 复介电常数、Cole-Cole曲线及复磁导率揭示多级极化与磁损耗协同。f. 磁滞回线证明弱铁磁特征。g. N2吸脱附结果说明高孔隙结构有助于阻抗匹配

文章亮点：

1.提出焓驱动的拓扑编程策略，利用高能N—N′键爆炸式分解驱动配位框架自蔓延重构为类TPMS双连通多孔碳网络，通过调控前驱体形成焓实现从简单立方到复杂双连续结构的拓扑连续演变，在不依赖模板和增材制造的前提下建立了焓与拓扑不变量之间的定量关联。

2.优化后的Co@1,2,3,4-NC在15 wt%低填充量下实现−53.97 dB的最小反射损耗和7.84 GHz的有效吸收带宽；进一步与聚酰亚胺复合构筑超轻（~25 mg cm^-3）疏水气凝胶“City Guard I”，在宽温域（80–220 °C）内兼具高效电磁屏蔽与优异隔热性能，解决了电磁兼容与热管理的协同需求。

3.通过离轴电子全息、GIMIC环电流模拟和DFT计算，揭示了类TPMS拓扑结构中涡旋状磁织构与界面电荷积累协同增强介电-磁损耗的机制；同时声子谱分析表明扁平光学声子带和局域振动模式有效降低声子群速度、缩短平均自由程，从原子尺度阐明了隔热性能的本征起源，为多功能多孔材料的热力学–拓扑一体化设计提供了普适性理论指导。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.73743

（核稿：黄文欢 编辑：刘倩）