中国科学院合肥物质科学研究院建立原子级分散轻元素物种的结构解析表征方法

物种。进一步研究发现，原子级分散的Na不仅会影响直接配位的氧原子，其结构扰动还能延伸至第三配位层的氧原子。这一结果表明，固体核磁共振不仅能够识别轻元素单分散位点，还能够追踪其对周围氧结构的远程影响，而这些信息是传统电子显微技术和X射线技术较难实现的。

作为应用示范，研究团队还进一步研究了CO₂在Na修饰CeO2表面的吸附行为。对1Na/CeO₂样品进行不同压力的CO₂吸附实验，对比吸附前后的¹⁷O NMR谱图发现：随着CO₂压力的升高，其中850ppm（Na-O-Ce）的峰强度下降最多，其次是961 ppm（Na-O-Ce-O(first)）峰位点，说明CO₂优先吸附在Na-O-Ce位点，且第三壳层的氧位点也有一定贡献，然而120 ppm的Na-O-H峰几乎没有变化。这些研究结果为理解碱金属助剂如何增强CO₂捕获能力提供了直接的原子尺度证据。该研究建立了一种适用于轻元素原子级分散体系的原子尺度结构解析表征方法，为理解轻元素在催化中的真实作用提供了新的研究思路。同时，该工作也为其他“轻元素单原子物种”的原子级结构表征提供了可以直接借鉴的固体核磁表征技术手段。

南京大学博士研究生夏晓丽和王芳为论文第一作者，南京大学彭路明教授、清华大学李亚栋院士、南京财经大学吴迪教授为论文通讯作者，中国科学院合肥物质院强磁场中心喻志武研究员参与了该工作的研究。该项工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家自然科学基金与英国皇家学会联合基金等项目的支持。

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图1. 通过²³Na NMR揭示原子级分散与聚集态的钠物种分布特征

图2. ¹⁷O NMR揭示钠原子可引起CeO₂多层氧配位环境的扰动

图3. ¹⁷O NMR研究CO₂在Na修饰CeO2表面的吸附行为