中国科学院提出材料理性设计方法并开发高性能富锂和无钴高镍正极材料

💡这项突破是什么?

材料容量与电压稳定性的协同优化一直是材料设计领域的一大挑战。其性能退化主要源于严重的晶格应变、不可逆的氧释放以及过渡金属的迁移等问题，多个因素相互制约，导致难以建立有效的构效关系。针对这一难题，研究团队综合运用密度泛函理论计算、机器学习和实验验证等多种手段，围绕复杂的多元素掺杂体系，构建了涵盖电化学活性、晶格应变、氧稳定性与过渡金属迁移势垒的多层级筛选策略，并借助AI进行关联性挖掘，首次发现替代元素耦合多面体畸变参数D+σ²是影响循环过程中结构稳定性的关键特征。基于预测结果开发的富锂层状正极材料表现出卓越的电化学性能：300次循环后容量保持率高达95.8%，电压衰减率低至每循环0.02%。该研究不仅获得了高性能富锂正极材料，也提出了一种普适性的材料理性设计方法，为多目标协同优化提供了全新思路，显著提高研发效率。相关成果以“Modulating Coupled Polyhedral Distortion in Li-Rich Cathodes for Synergistically Inhibiting Capacity and Voltage Decay”为题，发表在材料领域期刊Advanced Materials上。上海硅酸盐所博士研究生崔琴文为该论文第一作者，刘建军研究员为通讯作者。

钴金属因其在调节电荷分布和稳定晶体结构方面的重要作用，长期被视为高镍正极材料实现优异电化学性能不可或缺的元素。然而，钴资源稀缺、价格高昂，推动业界加快对低钴甚至无钴正极材料的研发。研究发现，无钴高镍材料在充放电过程中容易出现局部电荷分布不均，导致晶格收缩与拉伸应变，从而诱发结构相变并逐步积累劣化效应，成为制约其性能稳定性的关键难题。通过第一性原理计算与原位表征技术的协同应用，研究团队发现Fe离子具有自适应电荷补偿（charge compensation）效应，基于此设计并合成了新型二元高镍正极材料LiNi_0.85Fe_0.15O₂。该材料有效抑制了高镍体系中常见的结构相变问题，展现出218 mAh g⁻¹的高初始容量，并彻底避免了无钴正极中常见的Li⁺/Ni²⁺反位缺陷，为无钴高镍正极材料的理性设计提供了新思路。相关成果以题为“Adaptively-generated multivalent active sites suppress destructive phase transition in high-nickel layered oxide cathodes”发表在材料领域期刊Materials Today上。上海硅酸盐所博士研究生李毅为该论文第一作者，厦门大学杨勇教授、上海硅酸盐所周钲洋副研究员和刘建军研究员为共同通讯作者。