💡这项突破是什么?
近年来,研究人员通过开发流动化学合成技术,提高了化工生产过程的自动化水平和安全标准,但大多数流动合成反应仍依赖于外加能源(如光、电、热)驱动,存在能耗高、副产物多、催化剂回收困难等问题。受到生物酶温和、高效催化特性的启发,中国科学院理化技术研究所仿生材料与界面科学院重点实验室的研究人员在仿生催化流动化学合成方面开展了系统研究,先后完成了二氧化碳矿化(Nat. Commun., 2022, 13,3480)、阿司匹林合成(Adv. Mater., 2024, 36,2310954)、特异选择性环氧化物开环(Adv. Sci., 2024, 11,202308388)及高立构规整性丙烯酸苄酯单体聚合(J. Am. Chem. Soc., 2025, 147,12150−12161)。将仿生膜催化流动化学合成技术应用于普萘洛尔合成,有望提升反应效率、减少副产物生成并简化分离纯化流程。
为此,研究人员构建了胺功能化氧化石墨烯(NGO)膜反应器,结合膜层间距调控及反应物摩尔比优化,在23 °C条件下实现了≈100%转化率,≈100%选择性的普萘洛尔定向流动合成,反应时间<4.63 s。密度泛函理论计算表明,调控NGO膜层间距可促使反应从热力学控制向动力学控制过渡。进一步将底物范围拓展至美托洛尔、比索洛尔、吲哚洛尔及萘哌地尔,实现了多种β-受体阻滞剂药物的室温、高效流动合成。该研究为药物分子的仿生低能耗、高效合成提供了新的思路,并进一步拓展了仿生膜催化流动化学合成技术的应用范围。
相关研究成果以Research Article的形式发表在Matter杂志上,文章的通讯作者为理化所张锡奇项目研究员,第一作者为理化所博士生傅江玮、李响及贺冠迪。该工作得到了理化所江雷院士的悉心指导,华南师范大学彭导灵教授在理论计算方面提供了重要支持。这项工作得到了国家重点研发计划(2021YFA1200402)、北京市自然科学基金(2252057)和国家自然科学基金(52373219、21988102)等项目的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.matt.2025.102243

图1. NGO膜反应器的制备及性能对比

图2. NGO膜层间距调控及反应机制

图3. NGO膜反应条件优化及性能比较

图4. 底物范围拓展



