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◈ 新一代信息技术科研进展

首次实现4K低温下单个CsPbI3纳米晶的上转换荧光激发谱测量,揭示连续吸收尾带并实现光学制冷

完成机构
研究领域
发布时间
2025-11-21

💡这项突破是什么?

三、4 K低温下的激光制冷效应

考虑到单个CsPbI3纳米晶的上转换荧光过程伴随着声子的湮灭和热能的减少,在图1(b)中观察到的激子发射峰位漂移现象有可能来自于光学制冷效应。在某个激光能量位置,光学制冷占主导而引起了纳米晶的光谱峰位红移;在另外一个激光能量位置,光学制冷变弱而使得纳米晶开始向4 K环境温度加热而产生了光谱峰位的蓝移。如图3(a)所示,当将激光能量固定在带隙以下5 meV进行激发时,单个CsPbI3纳米晶的激子发射峰位持续进行红移并在3000 s后到达稳定的位置。根据图3(b)中0 s和3000 s的上转化荧光谱,可以评估得到激子的平均发射峰位从1710.58 meV红移到了1710.52 meV,对应于该纳米晶在整个测量过程中~0.46 K的光学制冷效果。

图3:(a) 在激光能量调至带隙以下5 meV进行激发时,单个CsPbI3纳米晶的4 K上转换荧光谱随时间的演化过程。(b)从(a)中0 和3000 s处提取的上转换荧光谱,具有的平均激子发射峰位分别为1710.58和1710.52 meV。

本项研究工作首次实现了4 K低温下单个CsPbI3纳米晶的上转换荧光激发谱测量,揭示出在带隙以下能量覆盖范围超过16 meV的连续吸收尾带。理论计算表明,该尾带来源于单个CsPbI3纳米晶中极性光学声子零点运动所产生的电致吸收效应,从而为这一重要量子力学物理过程的分析和利用提供了新的材料平台。利用荧光上转换过程可以从晶格中移除热能,该项研究工作还实现了将单个CsPbI3纳米晶的温度从4 K降低到3.54 K的制冷效果。考虑到当前研究主要关注于上转换发射荧光材料在室温条件下的光学制冷,上述成果为突破商业液氦恒温器的低温极限提供了新的学术思路和研究方向。

相关工作以“Zero-Point Motion of Polar Optical Phonons Revealed by Up-Converted Photoluminescence from a Single Perovskite Nanocrystal at Cryogenic Temperatures”为题发表于《Physical Review Letters》(DOI: https://doi.org/10.1103/gp1z-fbl6),获选为Editors’ Suggestion文章,并被美国物理学会(APS)旗下的Physics杂志以Research News进行重点报道。南京大学2025届博士段壬同为本工作的第一作者,南京大学胡逢睿副教授、电子科技大学尹春阳研究员为共同第一作者,南京大学王晓勇教授、胡逢睿副教授,华盛顿州立大学Zhi-Gang Yu教授为共同通讯作者。该工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费以及江苏省自然科学基金的资助。