清华大学在铁磁外尔半金属Co3Sn2S2中发现磁有序诱导的手性声子及其能量自发劈裂现象

清华新闻网5月20日电 手性声子是一类携带非零角动量的晶格振动激发，通常存在于非中心对称晶体中，例如石英、α-HgS和Te等手性晶体以及单层过渡金属二硫族化合物（如WSe₂）。当时间反演对称性破缺时，可以在某些材料中观测到外加磁场诱导的显著手性声子塞曼劈裂现象。此前的研究已在多个体系中观察到这一现象，包括PbTe半导体，Cd₃As₂狄拉克半金属，CeF₃和CeCl₃等4f稀土卤化物顺磁体，以及Fe₂Mo₃O₈和CoTiO₃等3d过渡金属氧化物反铁磁体。这些研究揭示了声子可能携带的磁矩远超传统离子回旋运动的预测，为调控材料的物性提供了新的机制。然而，目前关于手性声子的调控主要依赖于外加磁场，对于手性声子与磁性之间的直接耦合机制的研究尚处于起步阶段。

近日，清华大学物理系杨鲁懿副教授课题组与中国科学院理论物理研究所张田田副研究员，中国科学院物理研究所金峰副研究员、刘恩克研究员、孙涛工程师，以及清华大学物理系江万军副教授合作，在铁磁外尔半金属Co₃Sn₂S₂中发现了磁有序诱导的手性声子及其能量自发劈裂现象。

图1.在笼目结构铁磁材料Co₃Sn₂S₂中，由于自旋和声子的相互作用，手性相反的声子的能量发生自发劈裂

Co₃Sn₂S₂是一个磁晶各向异性非常强的硬铁磁材料，其磁化易轴方向为晶体的c轴（三重旋转对称轴，图2a）。该材料具有三支拉曼活性声子：一个非简并的A_1g模式（图2b）和一个双重简并的E_g模式（图2c）。它们可以通过使用同圆偏振（RR/LL）和反圆偏振（RL/LR）的入射和散射光子获得的拉曼光谱进行区分。

图2.Co₃Sn₂S₂的晶格结构及拉曼活性声子模式。（a）Co₃Sn₂S₂的晶格结构，其中原胞被突出显示，磁化方向在c轴方向（红色箭头表示）。（b）A_1g模式：硫原子沿着c轴运动。（c）E_g模式：硫原子在ab面内做圆周运动，手性相反的声子的运动方向相反

杨鲁懿课题组及合作者利用圆偏振分辨的磁-拉曼散射光谱，系统性地研究了Co₃Sn₂S₂中拉曼活性声子的性质。在室温下，由于时间反演对称性的存在，E_g模式是简并的（图3a）。但在铁磁转变温度以下，由于自发磁化作用，即使在没有外加磁场的情况下，手性相反的E_g声子模式之间也出现了显著的自发劈裂（图3b），在低温时的劈裂值达到1.27cm⁻¹。当磁化方向反向时，劈裂能量也随之反向（图3c）。随着温度升高，劈裂逐渐减小，并在居里温度附近完全消失。进一步的扫磁场实验发现，两种手性声子的中心频率都呈现出明显的磁滞行为（图3d），劈裂能量（图3d中两个声子中心频率的差）同样表现出明显的磁滞回线（图3e）。然而，在固定磁化方向的情况下，劈裂对外加磁场的响应非常弱，这与以往在CeCl₃、Fe₂Mo₃O₈和CoTiO₃等体系中，手性声子劈裂依赖外加磁场的现象形成鲜明对比。