陕西理工大学提出铜基单原子催化剂和钯单团簇催化剂用于电催化及加氢反应

近日，我校材料科学与工程学院于琦教授、化学与环境科学学院于小虎教授在《中国科学：材料科学》（Science China Materials, 影响因子IF = 8.1）期刊发表了题为“Research progress on electrochemical CO₂ reduction for Cu-based single-atom catalysts”和“Superior reactivity of heterogeneous single-cluster catalysts for semi-hydrogenation of acetylene”的研究成果。

于琦教授成果介绍

电化学二氧化碳还原反应（CO₂RR）通过将CO₂转化为高价值化学品和燃料来降低其在大气中的浓度，是解决能源危机的重要途径。因此，合理设计高效、经济的电化学催化剂至关重要。铜（Cu）可将CO₂还原成碳氢化合物和醇类，尤其是C₂₊产物，然而因Cu过电位高和CO₂RR选择性差等因素限制了其应用。单原子催化剂（SAC）因其具有高活性、高选择性和高稳定性，已成为异相催化剂领域的新兴研究前沿。于琦教授等人总结了CO₂RR的各种铜基SAC的最新研究进展，尤其是活性位点与关键反应中间产物相互作用的调控策略，这种相互作用对于设计活性位点以及优化多电子还原步骤和提高催化性能非常重要。同时，还讨论了金属中心调控、铜基单原子合金催化剂、非金属SAC、串联催化剂和复合催化剂等研究前沿。

原文链接：https://doi.org/10.1007/s40843-023-2597-8

图1 Cu基SAC进行CO₂RR

于小虎教授成果介绍

载体上孤立的Pd原子作为乙炔半加氢反应的催化活性位点，由于具有独特的反应性和高效的金属利用率而备受关注。特别是在金属氧化物表面的不同位点掺杂Pd单原子，可以通过调节其局部配位环境来调控其电子和催化性能。于小虎教授等人采用密度泛函理论（DFT）计算，研究了TiO₂负载Pd单原子的局域配位环境对Pd₁/TiO₂催化剂上乙炔半加氢反应的活性和选择性的影响。综合考虑反应活性和选择性，发现具有负电荷Pd^δ-位点的Pd₁Ti₃/TiO₂四原子单团簇催化剂（SCC）展现出优异的催化性能。此外，活性和选择性与表面性质如d-带中心指数和表面功函数等密切相关。本研究为未来设计可还原氧化物载体上的高效单团簇催化剂以用于类似的多相催化反应提供了理论参考。

原文链接：https://doi.org/10.1007/s40843-023-2558-7

图2 具有负电荷Pd^δ-中心的单团簇Pd₁Ti₃/TiO₂催化剂在乙炔催化转化为乙烯的化学反应中展示了超高的选择性和活性