城市大气中的二次源棕色碳(BrC)对区域和全球气候预测具有重要影响,但其成因复杂且检测难度大。当前,对于BrC的形成机制、不溶性成分以及快速检测方法等方面存在诸多挑战,亟需深入研究以准确评估其对气候和环境的影响。
本项目通过多方面研究解决了上述难题。首先,通过醛和氨大气化学反应动力学研究,阐明了二价铁离子对甲基乙二醛和氨反应生成褐碳的催化机制。其次,首次对不溶性棕色碳进行形貌和化学组成研究,确认了其主要成分为附着有色物质的植物纤维。再者,基于紫外可见分光光度法建立了异戊二烯的快速检测方法,简化了检测流程并降低了成本。此外,还利用三维荧光光谱表征识别了不同物质燃烧产生的可溶性有机物,为棕色碳溯源提供了依据。最后,发展了针对三维荧光光谱数据的因子分析法,提高了数据分析的准确性和效率。
本项目在二次源棕色碳的成因和检测方面取得了显著进展,具有多项竞争优势。首先,完善了大气二次源有色物质的形成动力模型,为气候预测提供了更准确的数据支持。其次,不溶性棕色碳的研究填补了该领域的空白,丰富了BrC的成因和组成认识。再者,异戊二烯的快速检测方法具有操作简单、成本低廉等优点,易于推广为标准检测方法。此外,三维荧光光谱技术的应用为棕色碳溯源和复杂样品分析提供了新手段。最后,针对EEM的因子分析法提高了数据分析的准确性和效率,具有广泛的应用前景。
20250116
水利、环境和公共设施管理业
尚在实验室研究也阶段。
仅限国内转让
北京市自然科学基金面上项目
北京市科学技术委员会;中关村科技园区管理委员会
1.醛和氨大气化学反应动力学研究 大气中醛类物质和氨之间的反应在次生棕色碳的形成中起着重要作用,进而影响区域和全球气候预测。铁作为使用最广泛的金属,在环境中(包括大气颗粒物)含量很高,已被确定参与各种大气光化学反应。本项目研究了可溶性铁盐对模拟气溶胶环境中甲基乙二醛和氨反应动力学的影响,首次阐明二价铁离子对此类反应生成褐碳的催化机制,完善了大气二次源有色物质的形成动力模型。(ACS Earth & Space Chemistry,2025https://doi.org/10.1021/acsearthspacechem.4c00245) 2.首次针对不溶性棕色碳的研究 首次对生物质燃烧产生棕色碳不容性成份进行形貌和化学组成研究,结果表面分析表明不溶性物质主要成分是植物纤维,其上附着有色物质,荧光发射证实了这些有色物质是BrC。(ACS Earth & Space Chem. 2022,6, 1574??1580;J. Environ. Sci. 2024, 137, 302–309) 3. 异戊二烯快速检测 植物排放异戊二烯是大气最主要的有机物,它发生光化学反应衍生出多种VOC。目前异戊二烯的检测主要基于色谱法。这些方法需要专业的设备、复杂的流程和熟练的技术人员,检测结果也与色谱柱类型、检测器类型和参数设置等仪器条件有关。我们基于紫外可见分光光度法建立了异戊二烯的快速检测方法,该方法操作简单,成本低廉,设备依存度低,适于发展为标准检测方法,也适于开发实时甚至在线的异戊二烯检测技术,为大气化学研究和环境监测提供了技术支持。(Int. J. Environ. Anal. Chem. 2024, 10.1080/03067319.2023.2223157) 4. 燃烧产生可溶性有机物的三维荧光光谱表征识别 模拟11 种常见物质(秸杆、木材、煤和生活垃圾等)燃烧,并收集烟气中可溶性有机产物。结合非负矩阵分解法提取三维荧光光谱主要组分的特征激发/发射光谱,根据荧光信号轮廓差异对不同种类物质进行区分,研究结果有助于建立棕色碳溯源依据。(《中国环境科学》2022, 42, 3983-3990) 5. 发展三维荧光光谱数据的因子分析法 三维荧光光谱(EEM)被认为是表征自然环境中复杂样品的有效方法。因子分析(Factor Analysis, FA)是从EEM中挖掘信息的重要方法之一。然而,传统的FA适用于满矩阵数据设计,EEM数据矩阵只有一半是测量数据,用于传统FA分析会产生额外的公共因子,干扰真实信号的识别。我们提出了一种针对EEM的FA,分析结果更准确,运算量减半。(Chem. Phys. Lett. 2023, 811, 140237)。
