金属卤素钙钛矿激发态性质的机器学习结合非绝热分子动力学研究

20240111

科学研究和技术服务业

建立了应变、温度、缺陷和核量子效应等因素影响金属卤素钙钛矿激发态寿命的物理机制，提出了掺杂、分子掺杂等化学钝化方法，实现了动力学的理性调控，制备了高效白光碘化亚铜纳米晶油墨和准二型能带结构钙钛矿光电探测器。

金属卤素钙钛矿太阳能电池及光电器件制造商，提供实验设备和原材料，开展理论预测的优化方案，开展相关器件的制备与优化。

可国（境）内外转让

降低实验的试错成本，提升器件的光电转换效率。

北京市自然科学基金面上项目

北京市科学技术委员会;中关村科技园区管理委员会

凝聚相纳米材料的光生载流子动力学的研究极具挑战，因为这些光物理过程通常是超快的非绝热过程。本课题发展和采用量子退相干诱导的量子-经典混合动力学方法和经典路径近似，电子用量子力学描述，核用牛顿力学描述。该方法不仅考虑了核的量子效应，而且大大减小了计算量，使得大尺度凝聚相材料的光生非平衡载流子动力学的研究成为可能。并构建了机器学习工具，深入研究了钙钛矿中光生载流子的动力学多自由度耦合机制，并建立了缺陷钝化策略和钙钛矿激发态寿命数据库。在基金资助下，该项目顺利完成研究目标，发表了35篇论文，其中包括25篇第一标注论文，5篇论文发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。主要创新点简要概述如下： 研究了金属卤素钙钛矿中应变机制如何延长激发态寿命；阐释了温度和晶相对钙钛矿非辐射电子-空穴复合的影响；探究了碱土金属抑制钙钛矿中超氧离子和过氧离子形成、抑制非辐射电子-空穴复合的效果和物理机制；阐释了核量子效应和同位素效应对杂化钙钛矿载流子寿命的影响机制；通过分子设计提高了二维层状钙钛矿中的电荷快速分离和激发态寿命；发展了自旋透热表象下含自旋轨道耦合的非绝热动力学方法，阐明了自旋轨道耦合延长钙钛矿激发态寿命的物理机制；开发了预测非绝热耦合的机器学习程序，加速了非绝热动力学模拟；该研究指导了实验制备高性能钙钛矿光电探测器和油墨，并且在理解各种钙钛矿材料中非辐射电子-空穴复合的复杂机制方面做出了显著贡献。